Situé dans l’enceinte de l’ancien Collège catholique de l’Esquile, datant du XVIe siècle et inscrit aux Monuments historiques depuis 1993, le bâtiment du 69 rue du Taur – dévolu à la Mairie de Toulouse en 1905, lors de la loi de séparation des Églises et de l’État – a occupé plusieurs fonctions. Marché aux violettes pendant la Première Guerre mondiale, il accueillit dans les années 1920 des associations à vocation sociale, éducative et culturelle. Dès les années 1930, il devint aussi le lieu de rencontres et de réunions privilégié des Républicains espagnols en exil, ainsi que le siège du Parti socialiste ouvrier espagnol (PSOE) à partir de 1939. L’adjonction sur l’aile gauche de la chapelle d’une salle de spectacle polyvalente (Ciné-Espoir, Théâtre du Taur…) permit de renforcer, dans l’entre-deux-guerres, sa vocation culturelle et populaire.
Si ces activités ont perdu de leur vivacité à la fin des années 1980, le lien n’en demeure pas moins symbolique et sa proximité avec le cinéma ABC, première salle d’Art et Essai de Toulouse, ainsi qu’avec l’ESAV (école de cinéma qui s’installe juste en face, au 56 rue du Taur, au début des années 1990) en fait l’élément déterminant d’un vrai « pôle cinéma » où se conjuguent le patrimoine, le contemporain et le cinéma de demain.
Avec l’arrivée des premières subventions, germe le projet de doter la Cinémathèque de Toulouse d’espaces adaptés à ses collections et à sa mission de diffusion du patrimoine cinématographique. La Mairie propose alors de l’installer dans le bâtiment du 69 rue du Taur. En 1995, lors des travaux de rénovation, sont redécouverts le chœur de la chapelle (masqué depuis plusieurs décennies pour des raisons de réaménagement de l’espace) et, en son fond, une peinture murale. Datant de la première partie du XXe siècle (1933), cette peinture, œuvre de Jean Druille, se présente comme une allégorie du socialisme agraire surplombée par une exaltation anticléricale de l’idéal communiste. Tous deux – chœur et peinture murale – ont fait l’objet d’une importante restauration, réalisée en 1995-1996 par François Tollon et Gabriel Burroni.
En 1997, le 69 rue du Taur devient l’adresse officielle du siège de l’association La Cinémathèque de Toulouse et le lieu d’accueil de ses projections, rencontres, expositions, activités éducatives et culturelles, ainsi que de sa bibliothèque qui a trouvé place dans l’ancienne chapelle du Collège.